El 18 de octubre anotaría su primer Doblete en el Arsenal frente al Sunderland: el primero robando el balón en la mitad de cancha y corriendo solo frente al portero y el segundo también robando el balón, camiseta amarilla del arsenal esta vez al portero Vito Mannone y decretaría el 0-2 definitivo. En una temporada ya casi terminada en la cual el equipo estaba sumido en la mediocridad y prácticamente esperando un milagro para ingresar a Champions League el año siguiente, el 16 de mayo Alexis marca nuevamente la diferencia frente al Sunderland anotando en dos ocasiones y en el segundo con fuertes dolores de tobillo que lo hacen salir de la cancha luego de anotar el segundo gol. Por muchos es catalogada como la mejor temporada de Alexis en su carrera, donde se convierte en la figura de los Gunners y a pesar del peuperrimo rendimiento del equipo en lo personal atravesó el peak de su carrera.
Gracias al buen rendimiento del club durante el campeonato y luego de ganar 2-1 a Olimpo en la fecha siguiente, River sería campeón del Torneo de Clausura 2008 luego de tener una ventaja de 4 puntos sobre su perseguidor más cercano Estudiantes de La Plata. En febrero de 2016, Sánchez y compañía debían enfrentarse a Barcelona por los octavos de final del máximo torneo continental, en la ida en Inglaterra los cañoneros cayeron por 2-0 y en la vuelta en el Camp Nou, cayeron nuevamente esta vez por 3-1, 5-1 global que los dejó fuera de la Champions, este último partido marcó el regreso de Alexis a los pastos catalanes. El 28 de septiembre, durante su debut como titular, Alexis anotó su primer gol con el Inter en una victoria 3:1 de visita ante la Unione Calcio Sampdoria; en el partido, un remate de Stefano Sensi rebotó en él para abrir el marcador dos minutos antes de que anotara su tanto, arsenal equipacion y fue expulsado a inicios del segundo tiempo por doble tarjeta amarilla tras una aparente simulación en el área rival.
El domingo 10 de agosto de 2014, hizo su debut oficial y se alzó con la Community Shield ante el Manchester City de Manuel Pellegrini, jugando los primeros 45 minutos, con la 17 en la espalda, participando de la jugada del segundo gol, tras darle un pase a Yaya Sanogo, este dejó solo a Aaron Ramsey para que marcase el 2-0 parcial, salió en el entretiempo por Alex Oxlade-Chamberlain. La jornada tres, el 14 de septiembre, hizo su debut en el equipo entrando como suplente a los 79 minutos durante una victoria 1:0 ante el Udinese Calcio, su antiguo club. En el partido contra el Leicester City, recibiría una lesión que lo dejaría de baja para los octavos de la FA Cup, y lo llevaría a una sequía goleadora de 55 días que rompería en la jornada 28 de la Premier League 2014-15 el 4 de marzo con un gol que paso pegado al palo izquierdo y los mantuvo en el 3 puesto en la tabla de la premier league en el por 2-1 ante Queens Park Rangers, después por octavos de la UEFA Champions League 2014/15 debían enfrentarse al AS Monaco, cayendo por 3-1 de local en la ida y ganando por 2-0 en la vuelta pero por la regla del gol de visitante pasarían los franceses.
Finalmente se quedó en el equipo turco, con el que disputó la Liga de Campeones de la UEFA. El 16 de agosto, debuta por Premier League, en la primera fecha ante Crystal Palace, jugando de titular todo el partido, asistió a Koscielny para que marcará el 1-1 parcial, finalmente los gunners se impusieron por 2-1 con Sánchez como una de las figuras, El 27 de agosto, Alexis logra su primer gol con el Arsenal FC en un encuentro válido por la eliminación directa de la UEFA Champions League 2014-15 ante el Besiktas J. K. de Turquía. En su primera temporada con el club de Londres, Alexis disputó 52 partidos, anotando 25 goles y dando 12 asistencias, además consiguió 2 títulos la Community Shield 2014 y la FA Cup 2014-15. También terminó quinto en la tabla de goleadores de la Premier League 2014-15 con 16 anotaciones en 35 partidos. Una vez iniciada la temporada de negociaciones, ya se hablaba de un inminente traspaso de Sánchez al club catalán. En la competencia Sánchez jugaría siete encuentros sin anotar goles. Con la llegada del nuevo técnico Gerardo Martino, Alexis Sánchez tomó una nueva posición en el club.